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論文

Muon spin relaxation in mixed perovskite (LaAlO$$_3$$)$$_x$$(SrAl$$_{0.5}$$Ta$$_{0.5}$$O$$_3$$)$$_{1-x}$$ with $$xsimeq 0.3$$

伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 中村 惇平*; 下村 浩一郎*

Interactions (Internet), 245(1), p.25_1 - 25_7, 2024/12

https://doi.org/10.1007/s10751-024-01866-5

We report on muon spin relaxation ($$mu^+$$SR) measurements in a mixed perovskite compound, (LaAlO$$_3$$)$$_{x}$$(SrAl$$_{0.5}$$Ta$$_{0.5}$$O$$_3$$)$$_{1-x}$$ with $$xsimeq 0.3$$ (LSAT), which is widely used as a single-crystalline substrate for thin film deposition. In zero applied field (ZF), muon depolarization due to the distribution of nuclear dipole fields was observed in the temperature range from 4 K to 270 K. Interestingly, $$mu^+$$SR time spectra in ZF maintained a Gaussian-like feature over the entire range, while the depolarization rate exhibited a monotonic decrease with increasing temperature. This behavior may be attributed to the thermally activated diffusion of muons between a few adjacent sites within a confined space of the angstrom scale, where the motionally averaged local field that each muon experiences can remain non-zero and result in maintaining the Gaussian-like line shape. The spatial distribution of electrostatic potential at lattice interstices evaluated via density functional theory calculations suggests that such a restriction of muon diffusion paths can be caused by the random distribution of cations with different nominal valences in the mixed perovskite lattice.

論文

Polar rotor scattering as atomic-level origin of low mobility and thermal conductivity of perovskite CH$$_{3}$$NH$$_{3}$$PbI$$_{3}$$

Li, B.; 川北 至信; Liu, Y.*; Wang, M.*; 松浦 直人*; 柴田 薫; 河村 聖子; 山田 武*; Lin, S.*; 中島 健次; et al.

Nature Communications (Internet), 8, p.16086_1 - 16086_9, 2017/06

https://doi.org/10.1038/ncomms16086
 被引用回数：79 パーセンタイル：91.62(Multidisciplinary Sciences)

Perovskite CH$$_{3}$$NH$$_{3}$$PbI$$_{3}$$ exhibits outstanding photovoltaic performances, but the understanding of the atomic motions remains inadequate even though they take a fundamental role in transport properties. Here, we present a complete atomic dynamic picture consisting of molecular jumping rotational modes and phonons, which is established by carrying out high-resolution time-of-flight quasi-elastic and inelastic neutron scattering measurements in a wide energy window ranging from 0.0036 to 54 meV on a large single crystal sample, respectively. The ultrafast orientational disorder of molecular dipoles, activated at approximately 165 K, acts as an additional scattering source for optical phonons as well as for charge carriers. It is revealed that acoustic phonons dominate the thermal transport, rather than optical phonons due to sub-picosecond lifetimes. These microscopic insights provide a solid standing point, on which perovskite solar cells can be understood more accurately and their performances are perhaps further optimized.

論文

Thermophysical properties of americium-containing barium plutonate

田中 康介; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 黒崎 健*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1285 - 1289, 2015/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1029554
 被引用回数：2 パーセンタイル：17.52(Nuclear Science & Technology)

BaPu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{3}$$を調製し、ペロブスカイト型結晶構造を確認するとともに、音速測定により弾性率及びデバイ温度を求めた。また、熱伝導率を評価し、マトリクスと比較してきわめて小さい値を示すことがわかった。熱伝導率とデバイ温度の関係から、Ba系ペロブスカイト化合物の熱伝導率は原子間結合力の大きさで説明できることを明らかにした。

論文

中性子科学と高圧力; 非弾性散乱と圧力誘起相転移

藤井 保彦

高圧力の科学と技術, 14(2), p.113 - 118, 2004/05

https://doi.org/10.4131/jshpreview.14.113

高圧力下における中性子散乱実験の特徴、特に中性子非弾性散乱は相転移の微視的機構解明のうえで優れた実験手段を提供することを解説している。中でもソフトフォノンモードによるペロブスカイト化合物の圧力誘起相転移を典型例として紹介するとともに、単純金属のフォノンの振る舞いやスピンパイエルス化合物における磁気非弾性散乱によるスピン励起の圧力変化の実験例を挙げ、将来的にJ-PARCへの高圧力グループの積極的な参加を呼び掛けている。

論文

Addendum to $lqlq Doping-Dependent Magnetic Structure of Tb$_{1-x}$$Ca$$_{x}$$MnO$$_{3}$$ rqrq

町田 晃彦; 守友 浩*; 大山 研司*

Journal of the Physical Society of Japan, 72(5), P. 1312, 2003/05

Tb$$_{1-x}$$Ca$$_{x}$$MnO$$_{3}$$ ($$0.5 leq x leq 1.0$$) の低温における粉末中性子構造解析を行い、格子構造と磁気構造との相関について研究を行った。$$0.65 leq x leq 0.85$$ の領域において、磁気構造はCE-like型とC型反強磁性が共存している。この領域における低温での粉末回折パターンは、空間群$$Pnma$$と$$P2_{1}/m$$で表される2つのペロフスカイト構造の2相モデルで再現できる。これら2相の分率は組成に対して変化し、磁気反射強度と組成に対する変化が類似してる。これよりそれぞれの相の磁気構造を同定した。さらに構造パラメータを詳細に調べ、磁気構造との相関を考察した。

論文

Charge disproportionation and magnetic properties in perovskite iron oxides

葛下 かおり; 森本 正太郎*; 那須 三郎*

Physica B; Condensed Matter, 329-333(1-4), p.736 - 737, 2003/05

https://doi.org/10.1016/S0921-4526(02)02478-X
 被引用回数：9 パーセンタイル：45.93(Physics, Condensed Matter)

ぺロブスカイト型鉄酸化物の物理的性質はFeO$$_6$$八面体のネットワークに関係している。SrFeO$$_3$$では起こらない電荷分離(2Fe$$^{4+}rightarrow$$Fe$$^{3+}$$ + Fe$$^{5+}$$)が、SrのLaへの置換や次元性の変化によるFeO$$_6$$八面体のネットワークの切断により発現する。また、Sr$$_3$$Fe$$_2$$O$$_7$$のFeを40%Coに置換すると、磁性は反強磁性から強磁性へと変化し電荷分離も抑制される。

論文

Bulk-sensitive photoemission spectroscopy of $$A_{2}$$FeMoO$$_{6}$$ double perovskites ($$A$$=Sr, Ba)

Kang, J.-S.*; Kim, J. H.*; 関山 明*; 笠井 修一*; 菅 滋正*; Han, S. W.*; Kim, K. H.*; 室 隆桂之*; 斎藤 祐児; Hwang, C.*; et al.

Physical Review B, 66(11), p.113105_1 - 113105_4, 2002/09

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.66.113105
 被引用回数：65 パーセンタイル：90.15(Materials Science, Multidisciplinary)

ダブルペロブスカイト構造をとるSr$$_{2}$$FeMoO$$_{6}$$及びBa$$_{2}$$FeMoO$$_{6}$$の電子状態をFeの2p-3d共鳴光電子分光及びMo 4d光イオン化断面積のクーパーミニマムを利用して調べた。フェルミレベル近傍はMoとFeのt$$_{2g}$$が強く混ざった状態であり、Feは純粋な+3価のイオンでは無いことがわかった。Feの2p$$_{3/2}$$のX線吸収スペクトルはFe$$^{2+}$$とFe$$^{3+}$$混合原子価であることを示し、Sr$$_{2}$$FeMoO$$_{6}$$の方がBa$$_{2}$$FeMoO$$_{6}$$よりもFe$$^{2+}$$成分が多く、二重交換相互作用が有効に働いていることを示唆する。価電子帯の光電子スペクトルは局所スピン密度近似+Uの計算結果とよく一致する。

論文

Self-regeneration of a Pd-perovskite catalyst for automotive emissions control

西畑 保雄; 水木 純一郎; 赤尾 尚洋; 田中 裕久*; 上西 真里*; 木村 希夫*; 岡本 篤彦*; 浜田 典昭*

Nature, 418(6894), p.164 - 167, 2002/07

https://doi.org/10.1038/nature00893
 被引用回数：963 パーセンタイル：99.82(Multidisciplinary Sciences)

触媒は自動車の排気ガス中の窒素酸化物,一酸化炭素,燃料の燃え残りである炭化水素を無害化するのに広く使用されている。触媒は安定な固体表面上に貴金属の微粒子が分散されている。運転中に触媒は高温にさらされるため、貴金属粒子は凝集による肥大化のため総表面積は減少する。その結果として触媒活性は劣化する。近年エンジン始動直後から触媒を活性化させるために触媒をエンジンの近くに設置する傾向にあるが、触媒の耐熱性が要求されるために、この問題は深刻化している。従来の触媒システムでは8万km以上の走行に対して触媒活性を保証するために大過剰の貴金属が使用されている。1970年代初頭よりペロブスカイト型物質は自動車触媒への応用に向けて研究されてきたが、この研究ではLaFe$$_{0.57}$$Co$$_{0.38}$$Pd$$_{0.05}$$O$$_{3}$$が現代のガソリンエンジンの排ガス成分の変動に対して構造的に応答することにより貴金属の高分散状態が維持できることを、X線回折及び吸収実験により示した。排ガス中で遭遇する還元及び酸化雰囲気にさらされると、パラジウムはペロブスカイト格子から可逆的に出入りすることがわかった。その移動のためにパラジウム粒子の成長が抑えられ、長期間の使用と経年変化において高い触媒活性が維持されることが説明される。

論文

都市ゴミ焼却飛灰の人工岩石に及ぼすTiO$$_{2}$$とNa$$_{2}$$O添加剤の影響

三田村 久吉; 馬場 恒孝; 前田 敏克

日本セラミックス協会学術論文誌, 110(1277), p.55 - 59, 2002/01

https://doi.org/10.2109/jcersj.110.55
 被引用回数：1 パーセンタイル：19.27(Materials Science, Ceramics)

都市ゴミ焼却飛灰の無害化・安定化のために開発された人工岩石に及ぼす添加剤とホットプレス温度の影響を調べた。1200$$^{circ}$$C,16時間の常圧焼結試験により、緻密な固化体作製には20wt%のTiO$$_{2}$$と1.5wt%のNa$$_{2}$$Oの添加が必要不可欠であることがわかった。X線回折測定より、これらの添加剤が、Perovskite(CaTiO$$_{3}$$)とGehlenite(Ca$$_{2}$$Al$$_{2}$$SiO$$_{7}$$)の生成を促進することがわかった。一方、ホットプレスによる人工岩石のかさ密度は、1000~1100$$^{circ}$$Cの間で急激に増加し、開気孔率は1050~1150$$^{circ}$$Cの間で急激に減少していた。これより、実用的なホットプレス温度として1100~1150$$^{circ}$$Cが妥当であると考えられる。

論文

An Intelligent catalyst

田中 裕久*; 上西 真里*; 丹 功*; 木村 希夫*; 水木 純一郎; 西畑 保雄

SAE 2001 World Congress Paper; Advanced Catalytic Converters and Substrates for Gasoline Emission Systems (SP1573), p.1 - 8, 2001/00

ペロブスカイト型酸化物を基本としたセラミックス触媒が開発された。この触媒は特別な処理を必要とせず、通常の使用条件下で、貴金属の自己再生という新しい機能を実現するために原子レベルで制御されている。

論文

Synthesis and magnetic properties of Ln$$_{2/3}$$TiO$$_{3}$$(Ln=Pr and Nd)

吉井 賢資

Journal of Solid State Chemistry, 149(1), p.354 - 359, 2000/01

Aサイト欠損ペロブスカイトLn$$_{2/3}$$TiO$$_{3}$$(Ln=Pr及びNd)を合成した。合成はH$$_{2}$$-Ar気流中で行った。試料には少量の酸素欠損があり、Ln$$_{2/3}$$TiO$$_{2.98-2.99}$$の化学式を有することがわかった。これらの結晶構造は斜方晶P$$_{mmm}$$で表され、Ln欠損がC軸方向に整列したdouble perovskite構造をとることがリートベルト解析からわかった。両者とも、磁化率-温度曲線には低温2Kまで磁気秩序は見られなかったが、40K(Pr)及び100K(Nd)以下でキュリーワイス則からのずれが見られ、何らかの磁気秩序の兆候と考えられる。

論文

Magnetic studies of orthotitanate Ln$$_{1-x}$$Nd$$_{x}$$TiO$$_{3}$$(Ln=Ce and Pr; 0≦x≦1)

吉井 賢資; 中村 彰夫

Journal of Solid State Chemistry, 137(1), p.181 - 183, 1998/00

https://doi.org/10.1006/jssc.1998.7824
 被引用回数：10 パーセンタイル：67.24(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

チタン酸化物Ln$$_{1-x}$$Nd$$_{x}$$TiO$$_{3}$$(Ln=Ce and Pr)試料を合成し、以下のことを見出した。(1)0≦x≦1において、試料の結晶構造は斜方晶である。(2)x~0.5付近で、帯磁率-温度曲線はLnTiO$$_{3}$$のものともNd$$_{T}$$iO$$_{3}$$のものとも異なり、10K-100Kに帯磁率がピークを作る。(3)PrTiO$$_{3}$$及びPr$$_{0.75}$$Nd$$_{0.25}$$TiO$$_{3}$$では、磁化-磁場曲線にスピンフロップ的挙動が現れ、曲線は非対称となる。(2)については、以前我々が発表したLa$$_{1-x}$$Sm$$_{x}$$TiO$$_{3}$$におけるものと同様の挙動であるが、帯磁率ピークの表れるxの範囲が大きく異なる。このことは、希土類イオンの磁気的効果の違いが大きいことを示唆する。

論文

Moessbauer spectroscopic study on Eu-Nb complex oxides

佐伯 正克; 中田 正美; 正木 信行; 中村 彰夫

SIF Conf. Proc., Vol. 50 (ICAME-95), 0, p.119 - 122, 1996/00

ペロブスカイト型Eu-Nb酸化物を合成し、$$^{151E}$$uメスバウア分光法及びXRD法でその特徴を調べた。Eu$$_{2}$$O$$_{3}$$とNbO又はNbとの混合物を高真空下で加熱する合成過程のEuの還元速度は、NbよりNbOの方が速いことが分かった。また、四極子分裂に対する電場勾配が一連の化合物中で、正、負ともに出現することを初めて見いだした。さらに、Eu$$^{3+}$$の異性体シフトの値としては、これまで報告された酸化物系化合物中で、飛びぬけて大きい値を見いだした。この値はEu-Oの結合距離と一次の相関があることが分かった。Eu-Oが短くなり、共有結合性が増しても4f電子は結合関与せず、5d、6s、6p軌道の関与があるためと考えられる。

論文

Effect of hydrostatic pressure on the structural phase transitions in CsPbCl$$_{3}$$ and CsPbBr$$_{3}$$

下司 和男; 小沢 国夫; 弘津 俊輔*

Journal of the Physical Society of Japan, 38(2), p.463 - 466, 1975/02

https://doi.org/10.1143/JPSJ.38.463
 被引用回数：42

CsPbCl$$_{3}$$、CsPbBr$$_{3}$$の常温以上の構造相転移温度に対する静水圧の効果を約8Kbarまでの圧力範囲にわたって測定した。等軸一立方転移温度(CsPbCl$$_{3}$$で、320K、CsPbBr$$_{3}$$で404K)のP=0Kbarでの圧力係数はCsPbCl$$_{3}$$に対して+7.65deg kbar$$^{-}$$$$^{1}$$、CsPbBr$$_{3}$$に対して+11.3deg kbar$$^{-}$$$$^{1}$$であった。これらの値は類似の機構の相転移を示すKMnF$$_{3}$$、SrTiO$$_{3}$$の場合にくらべて大きく、Soft phononの振動数が転移点のかなり上まで近い値をもつことに対応していると考えられる。

口頭

Positive muons in SrTiO$$_3$$; Electronic structure of the hydrogen-like defects and their potential use in depth-resolved detection of oxygen vacancies

伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 下村 浩一郎*

no journal, , 

Recent $$mu^+$$SR studies in SrTiO$$_3$$ focusing on the following two aspects will be presented. (i) Electronic structure of interstitial Mu in SrTiO$$_3$$: The formation of a Mu$$^+$$-Ti$$^{3+}$$ polaron complex was observed upon implantation of positive muons into stoichiometric SrTiO$$_3$$. The small activation energy of 30(3) meV found for the thermal dissociation of the Mu$$^+$$-Ti$$^{3+}$$ polaron complex suggests that the strain energy required to distort the lattice is comparable to the electronic energy gained by localizing the electron. (ii) Potential use of $$mu^+$$SR for oxygen vacancy detection in SrTiO$$_{3-x}$$: The oxygen vacancy (V$$_{rm O}$$) is a major defect species in perovskite titanates, having a strong impact on their electrical, optical, and dielectric properties. In spite of the importance of the defect, experimental techniques that can directly detect V$$_{rm O}$$ are still limited. Through a series of $$mu^+$$SR measurements on oxygen-deficient SrTiO$$_{3-x}$$ we revealed that there is a clear positive correlation between the muon spin relaxation rate and the carrier concentration, which is expected to be roughly proportional to the V$$_{rm O}$$ concentration. This, together with the variability of muon implantation depth, suggests that the $$mu^+$$SR spectroscopy is potentially suitable for the depth-resolved analysis of V$$_{rm O}$$ distribution in perovskite oxides, which is complementary to cation vacancy-sensitive techniques, such as positron annihilation spectroscopy.

口頭

$$mu^+$$SR as a potential tool for depth-resolved detection of oxygen vacancies in perovskite oxides

伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 下村 浩一郎*

no journal, , 

Oxygen vacancy (V$$_{rm O}$$) is a major defect species in perovskite oxides, having a strong impact on their electrical, optical, and dielectric properties. In spite of its importance, experimental techniques that can directly detect V$$_{rm O}$$ are still limited. Through a series of $$mu^+$$SR measurements on oxygen-deficient SrTiO$$_{3}$$, we revealed that there is a clear positive correlation between the muon spin relaxation rate and the carrier concentration, which is expected to be roughly proportional to the V$$_{rm O}$$ donor concentration. This, together with the variability of muon implantation depth, suggests that $$mu^+$$SR spectroscopy is potentially suitable for depth-resolved analysis of V$$_{rm O}$$ distribution in perovskite oxides, which is complementary to cation vacancy-sensitive techniques, such as positron annihilation spectroscopy.

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